随着传统的锂离子电池体系接近其可实现的理论容量，人们迫切需要探索高能量电极材料替代物。近几年来，高熵氧化物（high entropy oxide, HEOs）作为锂离子电池电极材料发展迅速，其由五种及以上氧化物以等摩尔或近等摩尔构成，打破了传统掺杂氧化物的设计理念。据报道，HEOs的锂离子电导率大于10-3 S cm-1，同时，大多数过渡金属高熵氧化物具有较高的理论比容量(>1000 mAh g-1)。此外，高熵特性可以有效提高电极材料的循环稳定性。基于这些优点，HEO有望成为一种具有良好储锂性能的电极材料。然而，对其固有晶体结构和储锂机理的认识相对较浅，阻碍了其进一步的开发和应用。
近日，我校江苏省高效储能技术与装备工程实验室青年教师肖彬与隋艳伟教授在高熵氧化物材料储锂应用领域取得重要进展。通过对高熵FeCoNiCrMn合金粉末的氧化，成功制备了(FeCoNiCrMn)3O4高熵氧化物，并将其用作于锂离子电池新型负极材料。制备的(FeCoNiCrMn)3O4高熵氧化物具有良好的循环稳定性，这种长循环稳定性归因于其高熵特性、特殊的晶体结构和窄带隙，该推断通过密度泛函理论（DFT）计算得到了验证，这为制备结构稳定、性能优良的HEOs提供了新的思路。
图1 (FeCoNiCrMn)3O4 HEO的制备工艺示意图
图2 HEOs材料的晶体结构(a、b);Co3O4 (c)和(FeCoNiCrMn)3O4 HEO (d)的静电荷分布利用密度泛函理论和投影态密度(PDOS)计算了Co3O4 (e)和(FeCoNiCrMn)3O4 HEO (f)过渡金属原子的能带结构
该研究成果已在国际顶级期刊Nano Energy (IF:17.881)发表，题目为“High-Entropy Oxides as Advanced Anode Materials for Long-Life Lithium-Ion Batteries”，实验室肖彬老师为论文第一作者，实验室隋艳伟教授与中南大学郑俊超教授为共同通讯作者，中国矿业大学为第一单位。该研究得到中央高校基本科研业务费专项资金（No.2020QN36）、江苏省双创博士项目（2020）、江苏省博士后科研基金资助项目（2021k043a）、徐州市基础研究基金（No.KC21073）的资助。